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我院姚正軍教授團隊在《Nature Communications》發表論文:非晶碳納米結構中的酚醛多重動力學和離散結晶熱力學用于電磁波吸收

發布時間:2024-12-03浏覽次數:216作者:周金堂來源:伟德国际1946官网責編:供圖:審核:

近日,伟德国际1946官网姚正軍教授、周金堂副教授在《Nature Communications》期刊發表了題為“Phenolic multiple kinetics-dynamics and discrete crystallization thermodynamics in amorphous carbon nanostructures for electromagnetic wave absorption”的研究論文,博士生陶佳麒為第一作者,姚正軍教授和周金堂副教授為第一單位通訊作者。

在這項研究中,團隊提出了一種協同工程,通過酚醛多重動力學和離散結晶熱力學來闡明非晶碳介電屬性的起源以及電磁波吸收(EWA)過程中的級聯效應。利用酚醛合成的可擴展性設計了數十種形态的酚醛結構,并結合原位熱解建立了一個包含數百種非晶碳材料的納米材料生态系統。基于可控的離散結晶,不對稱結構的納米曲率調控,以及多殼層結構的表面電場增強,多尺度電荷不平衡觸發了強烈的極化。實驗和理論均表明,每個尺度都是必不可少的,共同推動了寬帶吸收(8.46 GHz)和高效耗散(-54.77 dB)的EWA性能。這項工作在非晶納米結構平台和級聯效應方面的研究有助于揭開非晶物理和電磁波吸收研究中缺失的部分。

随着通信技術的飛速發展,電磁輻射的功率密度已超過自然水平的1018倍,與流行病學、生理反應以及電子設備可靠性之間建立了顯著的相關性。盡管晶體學和計算機科學可以指導EWA材料的設計以減輕電磁污染,但這并不适合非晶系統。非晶單元在空間排列上的短程有序和長程無序使得其内在屬性難以捉摸。此外,非晶物理中多尺度統一物理定律的缺乏,使得非晶材料更加神秘。因此,非晶物質及其電磁屬性調控的真相是凝聚态物理和材料科學交叉領域中最前沿、最引人入勝且最具挑戰性的基本科學課題之一。

1:酚醛生長動力學、膨脹-收縮動力學和界面聚合動力學的多重動力學工程示意圖。


通過酚醛縮聚反應可以在納米微米尺度上設計形貌,從而産生一系列結構精美的酚醛樹脂納米顆粒。為了精細操縱形态,探索了不同實驗條件下的關鍵酚類生長動力學,包括溫度、有機蝕刻溶劑和氨濃度。基于酚醛生長動力學對納米結構形成的發現,調整了正交實驗,通過修改酚醛生長動力學或引入新的動力學來開發變異的空心結構,如多孔空心、碗狀空心和鍊狀空心。

2PRNs系列的多殼層和熱力學調控。


将前一輪得到的産物作為種子,為随後生長得到的酚醛提供生長位點。結合 Layer-By-Layer 過程實現多種動力學的自由疊加,并構建一系列多殼結構。而後對酚醛進行碳化,得到繼承前體結構、結晶性可控的非晶碳樣品。

3:熱解參數與介電性能之間的關系。

4:微觀形态對介電損耗的影響。

測量并分析了數百組樣品的電磁參數以及EWA性能。發現EWA 非晶體系不同尺度參數之間的相互作用逐漸表現出級聯效應(即不同空間維度内部機制的連鎖反應),而不僅僅是單純的疊加。具體機理為:

1sp2/sp3雜化原子結構中離散、豐富的sp2域是介電特性的最初起源,與後續形态調制的有效性密切相關。原子構型決定的介電特性在結構調制過程中會累積多次,并最終傳遞到整體性能中。

2)大區率納米表面以及多殼的非對稱結構逐步放大了整體極化。多個尺度上累積的電荷不平衡結合在一起,産生了聯鎖和跨尺度介電損耗的集體行為,從而使非晶系統能夠高效運行并耗盡電磁波。

5:非晶碳的電磁波吸收性能。

将電磁性能數據以 K-Means 聚類的方式繪制圓形熱點圖,觀察級聯效應的有效性。統計結果表明,在 700 °C 時始終獲得優異的吸收帶寬,驗證了非晶态碳中離散石墨微晶誘導的共轭-非共轭界面極化有利于寬帶吸收。同時,多殼非對稱結構在低填充條件下的性能尤為突出,形态與吸收帶寬的關系遵循多殼非對稱結構>多殼 對稱結構>非多殼結構的趨勢。

總之,團隊通過構建具有高空間維度多樣性的非晶納米結構平台,連接了不同尺度的機制與宏觀行為。通過對數百套非晶碳樣品的熱力學調控,研究了其在分隔尺度上的複雜集體電磁波吸收行為,揭示了級聯效應。這種效應貫穿整個系統,從原子構型到納米界面和微觀形态,促進了介電極化在電磁防護中的應用。作者們希望這種非晶納米結構的方法和對跨學科、跨尺度級聯效應的解釋能夠擴展非晶科學在材料研究中的可行性。

這項工作得到了國家自然科學基金、國防工業技術發展計劃項目、江蘇省前沿引領技術基礎研究重大項目、江蘇省研究生研究與實踐創新計劃項目、伟德国际1946官网顯微鏡與分析中心和蘇州國家實驗室的支持。

課題組簡介:近年來,團隊結合國家材料産業布局與國際前沿新材料發展趨勢,積極開展理論探索、科學創新、技術攻關、成果轉化等研究工作,形成多個創新型研究課題及探索方向,包括:微納吸波功能體、防腐/吸波一體化材料、吸波超材料與吸收/波束調控材料等。研究成果在Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Nano-Micro Letter, Adv. Powder Mater., J. Mater. Sci. Technol等國際、國内高水平期刊發表SCI論文200餘篇,申請/授權中國發明專利60項,研究成果受到同行的廣泛關注。


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